Zagallo, Brezilya'ya 1958Dünya Kupası'nı kazantıran takımın hayatta kalan son üyesiydi. 1958 ve 1962 Dünya Kupaları'nı oyuncu olarak kazanan Zagallo, 1970 yılında da teknik adam unvanıyla ülkesini büyük zafere taşımıştı. Profesör lakabıyla tanınıyordu.